1939年9月，阎宝航在南京经周恩来与刘澜波二人介绍，参加了中国共产党。入党时，即遵照周恩来副主席的指示，做一个受党中央直接领导的隐蔽党员，只以民主人士身份参加各种社会活动，为扩大抗日民族统一战线，联络各界贤达、上层名流、高级军政官员，战斗在无形战线上。
1938年秋，阎宝航官职为国民党军事委员会设计委员，既是学者、支持国共合作抗日的民主人士，又兼任重庆大明公司的总经理。阎宝航同东北元老人物莫德惠、万福麟保持密切关系;和宋美龄、冯玉祥、孙科、张群、于右任等国民党名流密切接触;与国民党CC系、复兴社、军统、黄埔系、政学系的头面人物陈立夫、戴笠、康泽等也有特殊关系。阎宝航成为重庆当时上流官场上一位红人。
1939年冬，阎宝航接受周恩来与李克农的嘱托，在重庆他的家中安装起无线电台，将重大军事与政治情报发往延安，或转往八路军与新四军中。电台的译电员则是大女儿阎明诗。后来，又在阎家另一处地方安装一部备用电台。
阎宝航获此绝密情报，立刻报告周恩来，再由备用电台转报延安党中央，即时向苏联通告。当6月22日德军突然进攻苏联时，因苏联红军能够提早进入战备，避免了一些损失。斯大林就此特致电毛泽东主席表示感谢，苏联驻华武官罗申也受命代斯大林向阎宝航致谢。
早在1944年夏秋之际，阎宝航就从他的朋友、国民党军委第三厅副厅长钮先铭手里，“借”出关于日本关东军的大部分材料，特别是关东军在北满中苏边境上陆军与空军的配置、军事要塞分布、兵器与兵种、部队番号与人数，以及将领姓名等等细节，都备列明了。这些材料最后由阎宝航汇总成三分册，递交中共中南局，转报延安党中央，再转告给苏联，终使1945年8月8日苏军出兵东北对日作战时，有如按图索骥一般，势同破竹、所向披靡，只用了几天时间，即全面突破了日本关东军经营十余年的防御体系，将日本最重要的王牌军彻底摧毁击垮，也使日本企图以中国东北为基地，进行最后挣扎的幻想完全破灭。