得戴笠好感加入军统、
被康生赏识
被捕后，沈之岳搬出某个国民党大员临时作自己的亲戚，因此免受了各种酷刑。这件事传到戴笠那里，戴素好奇才，颇生好感，遂几次与之深谈，成功说服他加入国民党特务系统。戴笠将沈之岳送入自己控制的浙江警校学习。其间沈之岳加入国民党。
1937年，戴笠命令沈之岳深入延安，一则潜伏到共产党组织的心脏搜集情报，二则相机谋杀毛泽东、张闻天、周恩来等中共领导人。
据原公安部部长的王芳回忆：1938年4月，沈之岳化名沈辉，随一个教授访问团来到延安，30天后，访问团离开延安，沈辉却坚决要求就地参加革命。边区保卫处按照规定对其实行严格的政审，周兴处长、王范副处长多次与沈辉谈话，他应对得当。
在抗日军政大学，沈之岳表现突出。中共中央社会部部长康生认为他很出色，当着罗瑞卿教育长的面表扬沈之岳，要求同志们改变对来自国统区进步青年存在的某些偏见，帮助和培养他们。大约是康生的赏识起了作用，沈之岳加入了共产党。
“沈辉”或是“李国栋”
沈之岳潜入延安的刺杀计划为何没有实施？一则因延安加强了对毛泽东等中央领导人的保卫工作，使他难以下手；二则因沈之岳在延安潜伏时间短，前后不到一年时间；三则因沈是战略特务，不是泛泛之辈，他审时度势，不急于一时之功。
某日，沈之岳在自己住的窑洞前的老榆树下发现有同伙来找过他的标记，这是他潜入延安前与毛人凤定下的标记。他发现了一张折叠起来的烟盒纸，纸上用暗语写着两行字，约他次日中午去甘泉县杜甫祠堂一晤。他考虑再三，还是没去。
1938年，陕甘宁边区保安处发现，在延安宝塔山下面的古寺里有一位僧人形迹可疑。保安处立即实施了抓捕。原来这名僧人是中统派往延安的特务，名叫孟知荃，已经在延安秘密潜伏了两年。边区保安处一举将和孟知荃接头的同伙抓捕归案。其中一名特务供述说，军统已派了一个特务潜入延安，任务是刺杀在延安的中共最高领导人。延安发动群众展开地毯式搜索，然而一年多过去了，始终没有丝毫线索。
沈之岳为何离开延安？王芳说，主要是沈之岳引起了毛泽东的怀疑，因而在1939年派他到浙江白区。而沈之岳1983年1月10日在接受台湾媒体专访时表示，他长期潜伏在中共地区，不仅没有受到怀疑，而且备受信任，毛泽东派他协助收编新四军。
1941年1月5日，“皖南事变”爆发。台湾知名学者徐宗懋说：“一些史学家认为，‘皖南事变’中就是沈之岳将新四军动向的情报传递给戴笠的。
据推测，沈之岳很可能曾在延安和新四军之间担任过联络员之类的工作。也就是说，1939年他离开延安时，可能并没有暴露身份，照旧“为党工作”，途经国民党控制区，就是他和军统交换情报的机会。只是，在共产党面前，他是抗大二期毕业生“沈辉”；而在国民党面前，他是军统特务“李国栋”，没人知道这是同一个人。
至死成谜
之后，由于沈之岳推荐的特务人员不慎暴露了身份，他被迫返回重庆，1941年被任命为军统局第一处科长。这是沈之岳在国民党军统系统中第一个见光的职衔。1943年，军统成立东南特侦站，沈当站长，并兼任军事委员会忠义救国军淞沪指挥部政治部主任。共产党方面至此才得知他已经为国民党工作，从此视之为叛徒。
沈之岳从1933年被戴笠说服成为国民党地下工作者、打入中共驻上海组织，到1941年冬天回到重庆，深入中共组织及中央核心，历时9年。
曾与沈之岳共事的张爱萍将军，对沈之岳有过如下评述：“沈之岳9年共产党员资历当中，7年是模范党员。”
令蒋介石、蒋经国印象深刻的是，浙江解放后，他们十分担心共产党会对他们毁家挖坟。沈之岳心有灵犀，给两蒋送来一份特别的礼物，竟是蒋氏故乡奉化溪口的最新照片。“潜行溪口拍照”到底是谁干的，双方说法不一。台湾方面的史料称，是沈之岳策划了此事，派人前往大陆拍照。这一说法得到王芳的证实。不过，王芳还有另一种说法，他说沈之岳曾经亲自化装成教师，跑到溪口给蒋介石拍照片送回去。蒋介石极是安慰，沈的飞黄腾达自此而始。直到蒋经国去世，沈之岳始终是国民党当局最受倚重的特务系统元老。
但沈之岳的直接下属、后来成为台湾大陆问题权威的曾永贤，在《从左到右六十年――曾永贤先生访谈录》一书中，则直指沈之岳是中共派到国民党的情报人员。据称他去世时，张爱萍将军对沈的评语是“智勇双全，治国有方，一事二主，两边无伤”。但“一事二主，两边无伤”之说可以解释为他效忠国共两党，也可以解释为他臣事蒋家两代。沈之岳究竟是“军统特工”还是“红色特工”？仍是一个谜。
